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Na posse do Bispado de Coimbra desde 1094, a Mata foi doada em 1628 pelo então bispo de Coimbra, D. João Manuel, à Ordem dos Carmelitas Descalços para a construção do seu “Deserto” em Portugal. Iniciadas as obras em agosto desse ano, a construção do convento e da sua cerca terminaria por 1630, altura em que começou a vida monástica regular.
O convento de Santa Cruz foi construído na simplicidade exigida pela vocação eremítica do Deserto. O revestimento arquitetónico da cortiça ou o embrechado como técnica decorativa alargada ao circuito conventual traduz o espírito de despojamento adequado às práticas ascéticas dos religiosos. A partir de 1644, sob a égide de D. Manuel Saldanha, Reitor da Universidade de Coimbra, ergueu-se, à imagem de Jerusalém, uma Via Crucis de fortíssimos contornos ideológicos e propagandísticos, destinada a representar os passos da Paixão de Jesus Cristo. A floresta autóctone portuguesa foi sendo tratada por sucessivas gerações de monges de modo a representar o Monte Carmelo como o local originário da Ordem.
A 27 de setembro de 1810 a mata foi palco da Batalha do Bussaco (um dos episódios sangrentos das invasões napoleónicas em Portugal) tendo o Convento servido de base de operações ao Duque de Wellington no confronto entre as tropas luso-britânicas e francesas.
Em 1834 a extinção das ordens religiosas decretou o fim da presença dos Carmelitas Descalços no Bussaco.
Segue-se um período, entre 1834 e 1855, que poderemos classificar como de transição, em que a mata fica sem gestão e sem um responsável que responda por ela.
Em 1856, a Mata transita para a Administração Geral das Matas do Reino, tendo sido nomeado um administrador em 1856 e a mata “…dotada de um regime especial quando da reforma da administração das matas nacionais, em 1872”, tendo entrado “com o apoio governamental…numa importantíssima fase de melhoramentos”. Estes melhoramentos incluem a principal e mais significativa área ajardinada, que envolve o Convento e o Hotel, sendo designada por Jardim Novo, construído em 1886-87, tal como a Cascata de Sta. Teresa. Trata-se de uma conceção tradicional de jardim, de influência barroca, característica nos séculos XVIII e XIX, com canteiros delimitados por sebes de buxo talhadas.
Outro dos espaços verdes ajardinados, o Vale dos Fetos, foi construído sensivelmente no mesmo período, em 1887-88, tal como o Lago Grande. De referir que em 1888 foi autorizada a deslocação do então Administrador da Mata do Buçaco, Ernesto de Lacerda, a viveiros de França e da Bélgica, com vista à aquisição de plantas e de sementes. Foi de lá que vieram “…dez magníficos exemplares de fetos arbóreos da espécie Dicksonia antarctica”.
Em 1888 Emídio Navarro, então Ministro das Obras Públicas, dá início à construção de um palácio real, em estilo neomanuelino, com projeto do arquiteto e cenógrafo italiano Luigi Manini (1848-1936). Outras contribuições vindas de Nicola Bigaglia (1841-1908), que assina a Casa dos Cedros, ou Norte Júnior (1878-1962), autor da Casa dos Brasões, pautam-se por uma plasticidade comum à generalidade do complexo edificado. As obras ficaram concluídas em 1907, sendo o Palácio convertido em Hotel de Luxo – o Palace Hotel do Bussaco, considerado um dos pontos de maior interesse de todo este conjunto.